近日，澳门六合彩直播 2023级硕士研究生穆诺楠在“COFs基材料的改性用于提高光催化产过氧化氢性能”方面取得了重要进展。以“Harnessing Proton-Coupled Electron Transfer in Covalent Organic Frameworks for High-Yield H²O² Photosynthesis”为题的论文被国际期刊ACS Sustainable Chemistry & Engineering（SCI一区，IF=7.6）接收。青岛大学为第一作者单位，穆诺楠硕士为第一作者，团队唐华教授、黄海波讲师为通讯联系人。此研究得到了国家自然科学基金项目（22378219）、山东省自然科学基金项目（ZR2023QB173）和青岛市博士后申请项目（QHBSH20230102024）资助。

过氧化氢（H²O²）作为绿色氧化剂和化学燃料，广泛应用于化学合成、环境修复、燃料电池技术和医疗卫生科学等领域，然而，基于2e_-氧化还原反应（2e_- ORR）制备H²O²过程中，质子耦合电子转移过程（PCET）对其效率与选择性影响尚未得到充分探究。该研究在具有Pyridazine-N COF骨架中引入磷酸分子（H³PO⁴）构筑氢键网络，为增强COF孔内的质子传输创造了一条新路径。主要研究结果如下：（1）H³PO⁴分子充当质子储存库，有效地从周围水环境中提取质子，并将其输送到发生PCET过程的反应位点，降低了PCET过程中过羟基自由基（·OOH）到H²O²转化步骤的能垒，增强反应动力学，并提高2e_- ORR选择性；（2）傅里叶变换红外光谱（FTIR）中N=N振动峰的减弱，以及H₁魔角旋转氢核磁共振谱（H₁ CP/MAS）中NH信号的出现，共同证实了质子化COF的成功合成；（3）瞬态光电流（TPC）、电化学阻抗谱（EIS）和稳态光致发光光谱（PL）共同证实，质子化COF凭借其较低的电荷迁移电阻与高效的载流子分离能力，有效促进了光生载流子的生成与利用；（4）通过采用不同pH值的H³PO⁴溶液对COF材料进行质子化处理，发现当pH = 0.5时所得的质子化COF显著增强光催化产过氧化氢性能，其产率达到12.12 mmol/g/h，是原始COF的2.6倍。进一步通过引入牺牲剂进行的性能测试与机理探究表明，该反应遵循2e_- ORR，具体反应式为：O² + 2H₊ + 2e_- → H²O²。综上所述，本研究提出了一种通过在COF骨架中引入H³PO⁴分子以构建高效光催化材料的策略。该策略不仅为光催化生成H²O²过程提供了丰富的活性位点，还有效提升了PCET过程中的质子传导效率，从而为传统H²O²制备方法提供了一种更加清洁、绿色且可持续的替代路径。